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  近来，中国科学院大连化学物理研讨所低碳催化与工程研讨部（DNL12）邢嘉成副研讨员、徐云鹏研讨员、刘中民院士团队在分子筛限域催化与分子分散机制研讨方面取得新进展。团队发现，大分子能否进入传统分子筛微孔并挨近内部活性位，不只取决于分子尺度与孔径的匹配联络，还遭到溶剂分子在孔道内竞赛吸附与空间占有的调控。

  分子筛具有规矩的纳米孔道，分子尺度与孔径之间的匹配联络是了解其吸附、分散和择形催化功能的重要根底。传统观念以为，当反响分子尺度挨近乃至超越分子筛孔口时，其进入微孔并挨近内部活性位将遭到严峻约束。因而，针对大分子催化反响，已有研讨首要集中于构筑介孔、缩短分散途径或开发更大孔径的分子筛资料。

  在本作业中，团队以传统微孔钛硅分子筛TS-1催化环己烯环氧化为模型系统。研讨之后发现，在甲醇溶剂中，环己烯转化率低于6.9%；而在不额定参加反响溶剂的条件下，转化率最高可进步至88.8%，环氧化物选择性保持在89%以上，且这一进步并未改动TS-1本征MFI微孔结构。结合竞赛吸附、同步辐射X射线吸收谱、iDPC-STEM、PFG-NMR、智能分量剖析及分子动力学模仿，团队证明环己烯并非被MFI十元环孔口彻底排挤。当孔道处于空置或弱占有状况时，部分环己烯能够进入微孔；而尺度更小的甲醇会优先占有孔口、孔道及Ti活性中心邻近的有限空间，降低了环己烯进入微孔和挨近活性位的概率。

  根据上述成果，团队提出“溶剂门控”（solvent-gated accessibility）概念，即溶剂不仅仅液相反响介质，还能够终究靠竞赛吸赞同孔体积占有，调控反响分子对微孔内部活性位的实践可达性。相关规则在不同描摹TS-1、环辛烯、环十二烯，以及Ti-MOR、Ti-MWW和Ti-MCM-41等多种反响底物和钛硅多孔催化剂中均得到验证。该作业将传统的“静态孔径操控”知道拓宽至孔径、结构动态性、分子构象、吸附热力学及多组分竞赛占有一起效果的催化分散影响机制，为经过调控溶剂和限域微环境进步微孔活性位利用率供给了新思路。

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